Да, 1350 на 1350 будет трудновато разогнать... Боюсь, возможностей ФШ не хватит, тут Genius Fractal нужен. Можно, конечно, попробовать пошагово увеличивать в окне image size (с шагом, например 200 точек), но, боюсь, полезут сильные искажения. Думаю, лучше попробовать ещё раз обработать. 2000х2000 - это примерно 17 на 17 см при 300 dpi, такое проще растянуть. Впрочем, есть спецы, которые творят чудеса увеличения. Я к таким иногда обращаюсь при необходимости. Но их мало...
Да, с помощью кропа качество не улучшить, только размер поменять можно.